１９２７年大革命失敗后，林育南在湖北轉(zhuǎn)入地下斗爭(zhēng)，先后任中共湖北省委常委兼宣傳部部長(zhǎng)、中共湖北省委代書記,。１９２７年底赴上海,，任中共滬東區(qū)委書記,。１９２９年１１月在上海參與籌備第五次全國(guó)勞動(dòng)大會(huì),，他繼續(xù)被選為全國(guó)總工會(huì)執(zhí)委會(huì)委員，任編輯委員會(huì)負(fù)責(zé)人、秘書長(zhǎng),，主持日常工作,。１９３０年起林育南任全國(guó)蘇維埃區(qū)域代表大會(huì)中央準(zhǔn)備委員會(huì)秘書長(zhǎng)。

１９３１年１月１７日,，林育南同何孟雄,、李求實(shí)等在上海被國(guó)民黨反動(dòng)當(dāng)局逮捕。在獄中,，林育南經(jīng)受住了敵人的嚴(yán)刑拷打,，寧死不屈，對(duì)黨忠誠(chéng),，同敵人進(jìn)行堅(jiān)決斗爭(zhēng),，保持了共產(chǎn)黨員的堅(jiān)定立場(chǎng)和崇高品格。１９３１年２月７日,，林育南與何孟雄等２４位共產(chǎn)黨員與革命者,，在上海龍華英勇就義，時(shí)年３３歲,。