1923年6月,,林育南赴廣州出席中共三大,,8月到南京出席中國社會主義青年團(tuán)二大,當(dāng)選為團(tuán)中央委員,、團(tuán)中央秘書,、組織部長,并兼任《中國青年》主編,。1925年1月起任中共中央職工運(yùn)動委員會委員,,到上海從事工人運(yùn)動的領(lǐng)導(dǎo)和組織工作。1925年7月起任全國總工會上海辦事處秘書長,。1926年9月起任中共湖北區(qū)委宣傳部部長,。1927年1月,他參與主持召開湖北省總工會一大,,任大會秘書長,,被選為湖北省總工會宣傳主任。1927年4月至5月,,他出席在武漢召開的中共五大,,被選為候補(bǔ)中央委員,1927年6月任全國總工會執(zhí)委會委員兼秘書長,、宣傳部部長,。
1927年大革命失敗后,林育南在湖北轉(zhuǎn)入地下斗爭,,先后任中共湖北省委常委兼宣傳部部長,、中共湖北省委代書記。1927年底赴上海,,任中共滬東區(qū)委書記。1929年11月在上海參與籌備第五次全國勞動大會,,他繼續(xù)被選為全國總工會執(zhí)委會委員,,任編輯委員會負(fù)責(zé)人、秘書長,,主持日常工作,。1930年起林育南任全國蘇維埃區(qū)域代表大會中央準(zhǔn)備委員會秘書長。
1931年1月17日,林育南同何孟雄,、李求實(shí)等在上海被國民黨反動當(dāng)局逮捕,。在獄中,林育南經(jīng)受住了敵人的嚴(yán)刑拷打,,寧死不屈,,對黨忠誠,同敵人進(jìn)行堅(jiān)決斗爭,,保持了共產(chǎn)黨員的堅(jiān)定立場和崇高品格,。1931年2月7日,林育南與何孟雄等24位共產(chǎn)黨員與革命者,,在上海龍華英勇就義,,時(shí)年33歲。