１９２３年６月,，林育南赴廣州出席中共三大,，８月到南京出席中國社會主義青年團(tuán)二大，當(dāng)選為團(tuán)中央委員,、團(tuán)中央秘書,、組織部長，并兼任《中國青年》主編,。１９２５年１月起任中共中央職工運(yùn)動委員會委員,，到上海從事工人運(yùn)動的領(lǐng)導(dǎo)和組織工作。１９２５年７月起任全國總工會上海辦事處秘書長,。１９２６年９月起任中共湖北區(qū)委宣傳部部長,。１９２７年１月，他參與主持召開湖北省總工會一大,，任大會秘書長,，被選為湖北省總工會宣傳主任。１９２７年４月至５月,，他出席在武漢召開的中共五大,，被選為候補(bǔ)中央委員，１９２７年６月任全國總工會執(zhí)委會委員兼秘書長,、宣傳部部長,。

１９２７年大革命失敗后，林育南在湖北轉(zhuǎn)入地下斗爭,，先后任中共湖北省委常委兼宣傳部部長,、中共湖北省委代書記。１９２７年底赴上海,，任中共滬東區(qū)委書記。１９２９年１１月在上海參與籌備第五次全國勞動大會,，他繼續(xù)被選為全國總工會執(zhí)委會委員,，任編輯委員會負(fù)責(zé)人、秘書長,，主持日常工作,。１９３０年起林育南任全國蘇維埃區(qū)域代表大會中央準(zhǔn)備委員會秘書長。

１９３１年１月１７日，林育南同何孟雄,、李求實(shí)等在上海被國民黨反動當(dāng)局逮捕,。在獄中，林育南經(jīng)受住了敵人的嚴(yán)刑拷打,，寧死不屈,，對黨忠誠，同敵人進(jìn)行堅(jiān)決斗爭,，保持了共產(chǎn)黨員的堅(jiān)定立場和崇高品格,。１９３１年２月７日，林育南與何孟雄等２４位共產(chǎn)黨員與革命者,，在上海龍華英勇就義,，時(shí)年３３歲。