１９２３年６月，林育南赴廣州出席中共三大，８月到南京出席中國(guó)社會(huì)主義青年團(tuán)二大，當(dāng)選為團(tuán)中央委員,、團(tuán)中央秘書,、組織部長(zhǎng),，并兼任《中國(guó)青年》主編,。１９２５年１月起任中共中央職工運(yùn)動(dòng)委員會(huì)委員,，到上海從事工人運(yùn)動(dòng)的領(lǐng)導(dǎo)和組織工作,。１９２５年７月起任全國(guó)總工會(huì)上海辦事處秘書長(zhǎng),。１９２６年９月起任中共湖北區(qū)委宣傳部部長(zhǎng)。１９２７年１月,，他參與主持召開湖北省總工會(huì)一大,，任大會(huì)秘書長(zhǎng)，被選為湖北省總工會(huì)宣傳主任,。１９２７年４月至５月,，他出席在武漢召開的中共五大，被選為候補(bǔ)中央委員,，１９２７年６月任全國(guó)總工會(huì)執(zhí)委會(huì)委員兼秘書長(zhǎng),、宣傳部部長(zhǎng),。

１９２７年大革命失敗后，林育南在湖北轉(zhuǎn)入地下斗爭(zhēng),，先后任中共湖北省委常委兼宣傳部部長(zhǎng),、中共湖北省委代書記。１９２７年底赴上海,，任中共滬東區(qū)委書記,。１９２９年１１月在上海參與籌備第五次全國(guó)勞動(dòng)大會(huì)，他繼續(xù)被選為全國(guó)總工會(huì)執(zhí)委會(huì)委員,，任編輯委員會(huì)負(fù)責(zé)人,、秘書長(zhǎng)，主持日常工作,。１９３０年起林育南任全國(guó)蘇維埃區(qū)域代表大會(huì)中央準(zhǔn)備委員會(huì)秘書長(zhǎng),。

１９３１年１月１７日，林育南同何孟雄,、李求實(shí)等在上海被國(guó)民黨反動(dòng)當(dāng)局逮捕。在獄中,，林育南經(jīng)受住了敵人的嚴(yán)刑拷打,，寧死不屈，對(duì)黨忠誠(chéng),，同敵人進(jìn)行堅(jiān)決斗爭(zhēng),，保持了共產(chǎn)黨員的堅(jiān)定立場(chǎng)和崇高品格。１９３１年２月７日,，林育南與何孟雄等２４位共產(chǎn)黨員與革命者,，在上海龍華英勇就義，時(shí)年３３歲,。